Kолекцията от Coleoptera съдържа над 1200 ентомологични кутии с около 150000 екземпяра, включително над 80 типуса.
Първата, богата и интересна колекция от твърдокрили насекоми станала собственост на музея е тази на френския граф А. Алеон, която постъпва през 1891 г. Тя се състой от около 4000 вида представени с около 13500 екземпляра. През първата половина на XX век колекцията е обогатена с материали събрани от Д. Йоакимов, Н. Недeлков, И. Буреш, Д. Илчев, П. Чорбаджиев, А. Маркович и П. Дренски, благодарение на дейността на д-р И. Буреш, който е тогавашен директор на Зоологическия институт. В началото на 50-те години, са придобити колекциите на Н. Карножицки и Н. Виходцевски. В периода от началото на 50-те до края на 80-те години на XX век, сбирката значително нараства, благодарение на колекциите на С. Кантаржиева-Минкова (Cicindelinae, Cerambycidae), Б. Захариева (Scarabaeoidea), В. Стойменова и Л. Пенев (Elateridae). През 80-те години са закупени колекциите на любителите ентомолози С. Бочаров и С. Загорчинов. Скорошни постъпления в колекцията са систематичните колекции на В. Георгиев (Hydradephaga, пещерни Cholevinae), В. Йорданова (Coccinellidae), Б. Груев и В. Томов (Chrysomelidae). Особено ценна е активната събирателна дейност на П. Берон в различни континенти, предимно в техните тропични и субтропични райони. През последните двадесетина години, се натрупват материали събирани от Б. Георгиев (основно Carabidae) и Р. Бекчиев (Pselaphidae).